Chihayafuru 3 masih melanjutkan cerita sebelumnya, anime ini masih berfokus pada seorang gadis yang penuh ambisi Ayase Chihaya. Latar belakang Chihaya sebagai seorang gadis tomboy yang selalu hidup di bawah bayangan kakak perempuannya yang sempurna. Hingga suatu hari ia bertemu dengan Arata Wataya di sekolah dasar yang mengenalkannya pada seni Karuta. Chihaya pun mulai menemukan jati dirinya dengan bermain Karuta dan mendapatkan banyak teman yang mengharagainya. Beranjak SMA, Chihaya masih bermain Karuta dan berjuang bersama club sekolahnya untuk memenangkan kompetisi Karuta tingkat nasional.