Ga-Rei: Zero bercerita tentang dii Jepang, ada sebuah lembaga pemerintah yang dikenal sebagai Divisi Penanggulangan Bencana Supernatural (SDCD), yang bertugas melindungi warga dari makhluk yang tak terlihat dan tidak bisa di lukai oleh senjata biasa. Biasanya mereka mengalahkan musuh dengan cepat tanpa sepengetahuan masyarakat. Tapi saat ini, mereka menghadapi tantangan yang berbeda yaitu ada pengkhianatan salah satu dari anggota mereka sendiri.

Setelah kematian ibunya beberapa tahun yang lalu, Kagura Tsuchimiya telah di asuh oleh keluarga Isayama dan sudah membuat ikatan seperti keluarga sendiri dengan putri dari keluarga Isayama yang bernama Yomi. Keduanya menjadi tak terpisahkan, dan bersama-sama mereka bekerja untuk SDCD sebagai pengusir setan yang sangat terampil. Namun, karena stres dan konsekuensi tugas suci mereka membebani mereka berdua, dan keluarga mereka pun juga ikut campur akhirnya Kagura dan Yomi perlahan mulai bercerai. Salah satu dari mereka tumbuh dengan sungguh-sungguh ke dalam perannya sebagai seorang pengusir setan, dan yang satunya ke jalan yang salah yang mungkin dia tak akan pernah kembali kejalan yang lurus …