Tongari Boushi no Atelier menceritakan kisah Coco, seorang gadis biasa yang merupakan anak dari seorang penjahit. Sejak kecil, Coco sangat mengagumi dunia sihir, meskipun rahasia sihir selalu dijaga ketat oleh para penyihir. Suatu hari, Coco secara tidak sengaja menemukan bahwa buku bergambar favoritnya ternyata adalah buku sihir tersembunyi. Dengan penuh rasa penasaran, ia mencoba menggunakan mantra yang ada di dalamnya. Namun, percobaan tersebut justru menyebabkan bencana besar di rumahnya.

Beruntung, ia diselamatkan oleh seorang penyihir bernama Qifrey. Melihat potensi dalam diri Coco, Qifrey memutuskan untuk menjadikannya murid dan melatihnya menjadi penyihir. Di sisi lain, Coco juga menjadi kunci penting dalam mengungkap keberadaan kelompok berbahaya bernama Topi Bertepi, yang menggunakan sihir terlarang dan menyebarkan artefak magis secara sembarangan.